研究人员提出高效尿素电合成的掺杂策略
中国科学技术大学闫文胜教授团队提出一种掺杂工程策略,打破了中间体结合的标度关系,最大程度降低了CN偶联的动力学障碍,同时实现了尿素电合成的高活性和高选择性。该研究发表在《应用化学国际版》上。
研究团队发明了一种创新的催化剂,具有两个独立的活性位点,这些活性位点作为不同功能基团的反应中心,从而促进尿素合成反应中多个关键步骤的进行。
该设计突破了传统催化剂通常仅有单个活性位点的限制,同时为提升催化剂的活性和选择性开辟了新途径。
研究人员通过实验成功合成了一系列不同Co浓度的SrRuO3催化剂,通过调节Co浓度来优化催化剂的性能,寻找最佳催化效果。其中,SrCo0.39Ru0.61O3-δ催化剂表现出优异的催化活性和选择性。
X射线吸收光谱(XAS)和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像表明Co离子处于占据位置,Co的引入增加了氧空位和Ru的4d电子态密度。XAS和SR-FTIR表明Co和Ru位是*CO和*NH2中间体形成的活性中心。
研究发现,氧空位会调节Co和Ru的电子结构,削弱中间体的吸附,而Co-Ru双位的应变会促进CN的偶联,并阻止副产物的形成。
该研究为尿素合成电催化剂的设计和相关电催化机制的理解提供了新的见解。
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